新聞網訊 近日,我校化學化工學院教授白樹行與江南大學教授劉天西團隊合作,在新型二氧化碳催化關鍵材料的開發設計與應用方面取得突破性進展,在Advanced Materials上發表重要學術論文:“High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction。
電化學二氧化碳還原是一種可持續且經濟地促進二氧化碳減排、獲得高價值化學品及可再生燃料的有效途徑。根據最近的技術經濟分析,通過雙電子過程將二氧化碳電化學轉化為甲酸或一氧化碳是最經濟可行的。鈀(Pd)基電催化劑作為二氧化碳還原產甲酸或一氧化碳最優的電催化劑之一,面臨著成本高、一氧化碳易中毒、析氫能力強等問題。因此,提高Pd基電催化劑的本征活性、一氧化碳的耐受性并抑制析氫副反應是當務之急。

為此,研究團隊通過凍融法首次實現了高熵合金氣凝膠的普適性制備,成功得到了一系列高效穩定的新型二氧化碳電還原催化劑(六元PdCuAuAgBiIn、七元PdCuAuAgBiInCo、七元PdCuAuAgBiInZn、八元PdCuAuAgBiInCoNi以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn高熵合金氣凝膠)。機理研究表明,高熵合金氣凝膠獨特的大孔隙率和高比表面積的三維網絡結構,提供了豐富的配位不飽和催化位點和快速傳質通道、金屬間的強相互作用調控了活性中心電子結構,優化了催化劑表面HCOO*中間體的吸附和解吸強度,抑制了一氧化碳產生和析氫,從而增強了其催化活性、選擇性及穩定性。這項工作不僅為高熵合金氣凝膠的可控合成提供了新策略,還為高效二氧化碳電還原提供了新的材料平臺,并將推動其在催化及其他領域的研究。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209242