新聞網訊 近日,我校分子測量學研究院盧小泉教授團隊在電催化還原CO2領域取得重要研究進展,研究成果以“Dual-metal Sites Drive Tandem Electrocatalytic CO2to C2+Products”為題發表在國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.。我校為唯一完成與通訊作者單位,盧小泉教授、翟艷玲教授和郭偉偉副教授為共同通訊作者,化學化工學院2022級碩士研究生謝桂仙為第一作者。該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。

作為液體燃料的乙醇(EtOH)是電還原CO2主要的C2產物,因其高能量密度和廣泛應用而備受青睞。目前工業上制備乙醇仍依賴化石燃料容易造成環境問題,且反應過程成本較高、技術復雜、副反應較多,所以利用電化學技術還原CO2高效制備乙醇可以減少化石燃料的消耗以及對環境的污染,具有重要的研究意義和實用價值。C-C偶聯反應在電還原CO2制備多碳產物中起著重要作用,*CO二聚化是生成C2產品的關鍵步驟。另外,調控關鍵中間體(*CH2CHO)的穩定性可以有效改變EtOH和C2H4的選擇性。基于此,我們設計了一種由分散的CuOx和PdO雙納米團簇組成的1.4%Pd-Cu@CuPz2催化劑,該催化劑展現出優異的C2+法拉第效率和良好的穩定性,而且相較于Cu@CuPz2,EtOH的選擇性顯著提升。原位表征和理論計算表明,增強的界面電子轉移促進了*CO中間體的吸附以及Cu-Pd雙位點上的*CO二聚。此外,Pd的親氧性可以穩定關鍵中間體*CH2CHO,從而更高效地促進質子耦合電子轉移,使得反應路徑向乙醇傾斜,Cu-Pd雙位點的協同串聯作用有效提高了乙醇的選擇性以及加速了CO2還原轉化為C2+產物。該工作對于精準調控反應路徑提出了更深入的見解,并促進了電催化還原CO2制備重要化學品的工業化進程。
分子測量學研究院成立兩年來致力于電化學材料合成與綠色催化、單原子仿生催化界面分子測量等研究,在學生培養、學術論文、科研項目、學術交流等方面均取得了一定的成績。高水平論文產出方面,2024年(1月-9月)已在Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B: Environment and Energy(IF=20.2)、Nano Letter、Advanced Functional Materials、Analytical Chemistry、Chemical Science、Small等國際知名刊物發表論文多篇。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202412568