新聞網訊 近日,我校國家重點實驗室夏延致教授團隊在探索環糊精多糖主客超分子氧還原電催化劑的兩電子催化反應機制方面取得了重要進展。相關原創性研究成果以“Host-guest-induced electronic state triggers two-electron oxygen reduction electrocatalysis”為題在國際頂級學術期刊《Nature Communications》在線發表。龍曉靜教授為該論文獨立通訊作者,我校為唯一通訊單位,材料科學與工程學院2022級碩士研究生陳泓霓同學為該論文的第一作者。

過氧化氫(H2O2)是一種高價值化學品,廣泛應用于能源儲存、污水處理、衛生消毒和紙漿漂白等領域。目前,H2O2的工業生產主要依賴于廢棄物密集型的蒽醌氧化工藝,這不僅引發環境問題與嚴重的安全隱患,還伴隨著昂貴的催化劑成本和巨大的能源消耗。電化學氧還原反應(ORR)因其溫和的水反應環境及能夠利用綠色電力作為能源輸入,而被視為一種清潔生產H2O2的有效途徑。非金屬碳基材料被認為是商業化的貴金屬基電催化劑的最有前途的替代品,但它們在實現高產物濃度與生產效率方面仍面臨著巨大挑戰。超分子聚合物,憑借其獨特的分子識別能力和動態交聯特性,在催化領域展示出了巨大潛力。然而,針對高效氧還原制過氧化氫的超分子電催化劑少有研究。因此,設計具有高效選擇性和ORR活性的超分子氧還原電催化劑用于H2O2合成尤為迫切和重要。
在近期設計出共價鍵高分子氧還原電催化劑的基礎上(Angew. Chem. Int. Ed.,2024,63, e202320037;Angew. Chem. Int. Ed.,2024,63, e202410719),龍曉靜教授進一步實施了一種動態主客體策略,旨在精確調控并合成高性能的超分子電催化劑。具體通過巧妙地將主客體單元插入到共軛微孔分子骨架中,開發出兩種新型動態交聯的超分子電催化劑(HG-CD-Ph和HG-CD-TPB)。動態可調的分子網絡顯著增強了這些結構框架內的電荷轉移,優化了活性位點的電子結構,從而影響了主客超分子的本征活性,實現了優異的兩電子氧還原電催化性能。
上述研究獲得了國家自然科學基金及山東省自然科學基金等科研項目的資助。